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第1章 高放廢物固化處理概述

人類在對(duì)核技術(shù)的開(kāi)發(fā)和利用過(guò)程中，不可避免地要產(chǎn)生一定的放射性廢物，如果這些放射性廢物得不到安全而有效的處理和處置，不僅會(huì)影響和制約整個(gè)核工業(yè)的健康發(fā)展，甚至?xí)?duì)人類的生存環(huán)境和生命健康構(gòu)成潛在威脅。尤其在2011年的日本福島核事故以后，核技術(shù)的安全應(yīng)用與核廢物的安全處理處置等已成為全世界高度關(guān)注的話題。根據(jù)我國(guó)《能源發(fā)展戰(zhàn)略行動(dòng)計(jì)劃(2014—2020)》，預(yù)計(jì)到2020年我國(guó)在運(yùn)行核電機(jī)組將達(dá)到5800萬(wàn)千瓦，在建3000萬(wàn)千瓦，屆時(shí)在建規(guī)模約占世界總量的40%。因此，對(duì)于核廢物的安全處理處置成為我們當(dāng)前和今后面臨的一項(xiàng)艱巨任務(wù)。

高放廢物是現(xiàn)存核廢物中難處理的廢物形式之一，它主要以廢液(廢水)的形式存在。雖然高放廢物的體積不足核燃料循環(huán)所產(chǎn)生放射性廢物總體積的1%，但其所含放射性超過(guò)核燃料循環(huán)放射性總量的99%。放射性強(qiáng)、半衰期長(zhǎng)、生物毒性大和釋熱率高的錒系核素是高放廢液的主要成分，而多數(shù)錒系核素本身不穩(wěn)定，可衰變釋放出高能粒子生成次錒系核素。雖然生成的次錒系核素種類相對(duì)較少，但由于其具有很長(zhǎng)的半衰期，并且大多數(shù)次錒系核素又是α輻射體，對(duì)人類與生態(tài)環(huán)境構(gòu)成了較大的威脅，因此而成為核廢物處理與處置中需要重點(diǎn)考慮的關(guān)鍵核素。同時(shí)，高放廢物存在核素種類多、核素組分波動(dòng)大等特點(diǎn)，這些對(duì)高放廢物玻璃固化或人造礦物(巖石、陶瓷)固化候選基材的包容性(固溶度高)、適應(yīng)性(多核素、多組分)與長(zhǎng)期安全穩(wěn)定性(機(jī)械與化學(xué)、輻照穩(wěn)定)提出了較高的要求。

在過(guò)去幾十年中，硼硅酸鹽等玻璃固化高放廢物雖然在工程上取得了較大的成功，但由于玻璃自身的缺陷(亞穩(wěn)相)以及玻璃固化體在自然界中尚未發(fā)現(xiàn)包容放射性核素的類似礦物，無(wú)法對(duì)其穩(wěn)定性進(jìn)行天然類比研究，缺乏其長(zhǎng)期輻照穩(wěn)定性等佐證，因此對(duì)其長(zhǎng)期穩(wěn)定性產(chǎn)生了質(zhì)疑。人造礦物被認(rèn)為是第二代固化高放廢物的理想介質(zhì)材料，是錒系核素固化處理較理想的介質(zhì)材料。因此，尋找機(jī)械與化學(xué)長(zhǎng)期穩(wěn)定性好、抗輻照能力強(qiáng)、固溶量大、適應(yīng)多核素的固化介質(zhì)材料，成為近年來(lái)高放廢物處理處置研究的前沿和熱點(diǎn)之一。

本章對(duì)放射性廢物的特點(diǎn)、分類及來(lái)源，放射性廢物的管理原則及內(nèi)容，高放廢物的處理策略及方法，高放廢物礦物固化基材的研究概況進(jìn)行了簡(jiǎn)要介紹。

1.1 放射性廢物簡(jiǎn)介

1.1.1 放射性廢物的特點(diǎn)

放射性廢物為含有放射性核素或被放射性核素所污染，其放射性核素的濃度或活度大于審管機(jī)構(gòu)確定的清潔解控水平，并且預(yù)期不再使用的物質(zhì)。放射性廢物與其他有害物質(zhì)或一般廢物不同，它的危害作用不能通過(guò)化學(xué)、物理或生物的方法消除，而只能通過(guò)自身衰變或核反應(yīng)嬗變等方法來(lái)降低其放射性水平，后實(shí)現(xiàn)無(wú)害化。盡管放射性廢物有多種存在形式，但卻擁有一些共同的特點(diǎn)，如：

(1)含有放射性物質(zhì)：它們的放射性不能用一般的物理、化學(xué)和生物方法消除，只能靠放射性核素自身的衰變而減少。

(2)射線危害：放射性核素釋放出的射線通過(guò)物質(zhì)時(shí)將會(huì)發(fā)生電離和激發(fā)作用，進(jìn)而對(duì)生物體造成輻射損傷。

(3)熱能釋放：放射性核素通過(guò)衰變釋放出能量，當(dāng)廢物中放射性核素含量較高時(shí)，這種能量的釋放會(huì)導(dǎo)致廢物的溫度不斷上升。

放射性廢物除擁有放射性、放射毒性和化學(xué)毒性等主要特點(diǎn)外，部分放射性廢物還具有發(fā)熱性、易燃性、易爆性和釋放有害氣體等特點(diǎn)。

1.放射性廢物中核素的組成

根據(jù)反應(yīng)堆中放射性核素的生成方式，可將放射性廢物中的核素分為裂變產(chǎn)物、活化產(chǎn)物和錒系核素三類：裂變產(chǎn)物：是核燃料中的元素原子核受中子轟擊后而產(chǎn)生的裂變碎片。活化產(chǎn)物：由堆內(nèi)的結(jié)構(gòu)材料、冷卻劑或燃料包殼俘獲中子而產(chǎn)生。錒系核素：由鈾俘獲中子而產(chǎn)生。

2.放射性廢物的放射性

放射性廢物的放射性主要來(lái)自以下兩類核素：

(1)由反應(yīng)堆中的裂變、俘獲、活化等反應(yīng)生成的裂變產(chǎn)物、超鈾核素和放射性同位素而產(chǎn)生的放射性。該類核素的放射性活度約占核廢物總放射性活度的99％。

(2)鈾及其衰變子體的天然放射性。其活度相對(duì)較小，尤其當(dāng)鈾經(jīng)過(guò)純化、精制后，已將所含的釷、鐳(γ放射體)大量去除，核廢物的放射性活度將隨時(shí)間的推移而逐漸減小。

3.放射性廢物的放射毒性

當(dāng)放射性物質(zhì)進(jìn)入人或動(dòng)物體內(nèi)，由于輻射生物效應(yīng)而產(chǎn)生的毒害特性稱為放射毒性。它主要取決于放射性活度和射線輻射種類。根據(jù)我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《輻射防護(hù)規(guī)定》(GB8703—1988)的輻射防護(hù)規(guī)定，按照各種放射性核素的輻射種類和能量、物理化學(xué)性質(zhì)、沉積的器官和部位、半衰期及在器官內(nèi)停留的時(shí)間等因素，把它們分為：極高放射毒性核素、高放射毒性核素、中等放射毒性核素和低放射毒性核素四組，詳細(xì)分組信息見(jiàn)表1-1所示。

表1-1放射性核素毒性分組

放射性廢物與其他廢物及其他有毒、有害物質(zhì)主要有兩大不同：一是放射性廢物中放射性的危害作用不能通過(guò)化學(xué)、物理或生物的方法來(lái)消除，而只能通過(guò)其自身固有的衰變規(guī)律降低其放射性水平，后達(dá)到無(wú)害化。通常，大約經(jīng)過(guò)10個(gè)半衰期以后，其放射毒性水平可降至原有的1/1000；經(jīng)過(guò)20個(gè)半衰期后，可降至原有的1/106。二是放射性廢物中的核素不斷地發(fā)出各種放射線，可通過(guò)各種靈敏的儀器對(duì)其進(jìn)行探測(cè)，所以容易發(fā)現(xiàn)它的存在和判斷其危害程度，即可探測(cè)性。

1.1.2 放射性廢物的分類

為了對(duì)放射性廢物進(jìn)行安全、經(jīng)濟(jì)、科學(xué)的管理，以實(shí)現(xiàn)廢物的小化，必須對(duì)放射性廢物進(jìn)行合理的分類。一個(gè)理想的放射性廢物分類體系應(yīng)該符合以下幾個(gè)基本條件：

(1)滿足安全管理放射性廢物的要求，保護(hù)當(dāng)代和后代健康，保護(hù)環(huán)境。

(2)符合國(guó)家法律和法規(guī)要求。

(3)不對(duì)廢物產(chǎn)生者和國(guó)家增加不適當(dāng)?shù)呢?fù)擔(dān)。

(4)具有現(xiàn)實(shí)可行的技術(shù)基礎(chǔ)。

(5)適合有關(guān)部門的實(shí)施，具有可操作性。

(6)為公眾所接受。

(7)與國(guó)際放射性廢物分類體系相接軌。

目前，根據(jù)放射性廢物性質(zhì)的不同，如物理和化學(xué)形態(tài)、放射性水平、半衰期、放射性廢物來(lái)源、輻射類型、處置方式、毒性、釋熱性等，都可以作為對(duì)放射性廢物進(jìn)行分類的依據(jù)，部分分類情況如下所述。

1.按物理形態(tài)分類

根據(jù)物理狀態(tài)的不同，可將放射性廢物劃分為放射性固體廢物、放射性液體廢物和放射性氣載廢物三類，如表1-2所示。

表1-2按物理形態(tài)對(duì)放射性廢物的分類

根據(jù)廢物中的放射性濃度(或比活度)首先來(lái)確定是否屬于放射性廢物后，放射性固體廢物、放射性液體廢物和放射性氣載廢物可按放射性的濃度和水平劃分成不同的等級(jí)，具體如下：

(1)放射性固體廢物：對(duì)于放射性固體廢物首先按廢物中半衰期長(zhǎng)的核素來(lái)進(jìn)行劃分，然后再按照廢物的放射性比活度來(lái)區(qū)分等級(jí)。對(duì)于比活度小于或等于7.4104Bq/kg的廢物劃分為非放射性固體廢物，而大于7.4104Bq/kg時(shí)則劃分為放射性固體廢物(不包括放射性尾礦和污染廢物)，在放射性固體廢物這個(gè)分類體系下，按其所含壽命長(zhǎng)的放射性核素的半衰期進(jìn)行分級(jí)分類，詳見(jiàn)表1-3～表1-6所示。

表1-3放射性固體廢物的分級(jí)(壽命長(zhǎng)核素T1/2≤60d)

表1-4放射性固體廢物的分級(jí)(壽命長(zhǎng)核素60d

表1-5放射性固體廢物的分級(jí)(壽命長(zhǎng)核素5a

表1-6放射性固體廢物的分級(jí)(壽命長(zhǎng)核素30a

(2)放射性液體廢物：當(dāng)廢液的放射性濃度低于DIC公眾的劃分為非放射性液體廢物，其詳細(xì)分級(jí)如表1-7所示。

表1-7放射性液體廢物的分級(jí)

(3)放射性氣載廢物：包括放射性氣體、氣溶膠等。當(dāng)放射性濃度小于或等于DAC公眾的劃分為非放射性氣載廢物，其詳細(xì)劃分等級(jí)如表1-8所示。

表1-8放射性氣載廢物的分級(jí)

2.按放射性水平分類

放射性物質(zhì)的放射性水平可用比活度(固體廢物)和放射性濃度(氣載廢物、液體廢物)來(lái)表示，其物理意義為單位質(zhì)量(固體)或單位體積(液體、氣體)物體的放射性活度，度量單位為Bq/kg、Bq/m3或Bq/L。按放射性水平不同，可將放射性廢物分為高放廢物(HLW)、中放廢物(ILW)和低放廢物(LLW)三大類。高放廢物是放射性核素的含量或濃度高、釋熱量大、操作和運(yùn)輸過(guò)程中需要特殊屏蔽的放射性廢物。中放廢物是指放射性核素的含量或濃度及釋熱量雖然低于高放廢物，但在正常操作和運(yùn)輸過(guò)程中需要采取屏蔽措施的放射性廢物。低放廢物是指放射性核素的含量或濃度較低，在正常操作和運(yùn)輸過(guò)程中通常不需要屏蔽的放射性廢物，其詳細(xì)劃分如表1-9所示。

表1-9按放射性水平對(duì)放射性廢物的分類

3.按處置方式分類

放射性廢物按處置方式的不同可將其劃分為免管廢物、可清潔解控廢物、近地表處置廢物以及地質(zhì)處置廢物，詳細(xì)分類見(jiàn)表1-10所示。

表1-10按處置方式對(duì)放射性廢物的分類

此外，放射性廢物按來(lái)源可將其劃分為核燃料循環(huán)廢物、核技術(shù)利用廢物、退役廢物、鈾(釷)伴生礦廢物等；按照半衰期分類可劃分為長(zhǎng)壽命廢物、短壽命廢物等；按照輻射類型可分為β/γ放射性廢物、α廢物等；按照釋熱性可分為高發(fā)熱廢物、低發(fā)熱廢物、微發(fā)熱廢物等。還有按劑量率、同位素組分分類等諸多分類方法。

1.1.3 放射性廢物的來(lái)源

放射性廢物產(chǎn)生于核工業(yè)運(yùn)行的各個(gè)環(huán)節(jié)(圖1-1)，其來(lái)源主要有地質(zhì)勘探、鈾礦開(kāi)采、選礦和礦石加工、鈾的精制、轉(zhuǎn)化、同位素分離和燃料元(組)件制造、核電廠和其他核反應(yīng)堆的運(yùn)行、核燃料后處理廠的運(yùn)行、核設(shè)施的退役、放射性同位素的生產(chǎn)和應(yīng)用等方面。若按放射性總活度計(jì)算，在核工業(yè)運(yùn)行中所產(chǎn)生的放射性廢物，其99%來(lái)自核燃料后處理廠。

圖1-1核工業(yè)主要工藝體系示意圖

1.地質(zhì)勘探、鈾礦開(kāi)采、選礦和礦石加工

鈾是基本的核燃料，其化學(xué)性質(zhì)比較活潑，它的氧化價(jià)態(tài)有+3、+4、+5和+6